Forschung

Am Max-Planck-Institut für Festkörperforschung (MPI-FKF) entwickeln wir eine Instrumentierung, mit der Moleküle aus einer Lösung auf eine Oberfläche im Ultrahochvakuum übertragen werden - nach Massenselektion und schonender Deposition der Ionen -, um sie einzeln mittels Rastertunnelmikroskopie abzubilden.

Meine Arbeit konzentriert sich auf die instrumentelle Entwicklung des Aufbaus, insbesondere auf die Elektrospray-Ionenquelle, die Ionenoptik und die Anbindung der Instrumentierung.

Einen Überblick über die wissenschaftliche Aktivität der Gruppe: anggara.science.

Diese Arbeiten zielten darauf ab, atmosphärische Oxidationsprozesse mittels Protonentransfer-Reaktionsmassenspektrometrie (PTR-MS) besser zu verstehen. Sie führten mich zur Entwicklung der Instrumentierung, der Versuchsprotokolle und der Datenverarbeitungswerkzeuge, die für die Untersuchung hochreaktiver und schwach konzentrierter Systeme erforderlich sind, insbesondere im Rahmen von in JACS Au veröffentlichten Arbeiten.

Die massiven Datenmengen, die dieser neue Versuchsaufbau erzeugt - etwa 1 GB pro Experimentstunde -, erforderten die Entwicklung eines vollständigen Datenverarbeitungsprogramms, geschrieben in der Programmiersprache Julia.

Dieses Werkzeug, MassSpec.jl, ist vollständig quelloffen und bildet eine robuste Grundlage für die Analyse komplexer atmosphärischer Messungen und den direkten Nachweis reaktiver Zwischenprodukte. Das Projekt ist hier verfügbar: gitlab.com/massspec.jl/MassSpec.jl.

Anders als klassische Apparaturen arbeitet dieser Reaktor kontinuierlich und ohne bewegliche Teile. Zudem habe ich eine Variante entwickelt, mit der sich die Verweilzeit über den Volumenstrom modulieren lässt, mittels eines Pufferarms.

Über Gasphasenmessungen hinaus ermöglicht dieser Ansatz direkte quantitative Messungen von Geschwindigkeitskonstanten und Aufnahmeraten an Gas-Feststoff- oder Gas-Flüssig-Grenzflächen. Er ebnet damit den Weg für quantitative Messungen an Oberflächen, die mit klassischen Architekturen nur schwer zu untersuchen sind.

Diese Messkampagnen befassten sich mit gasförmigen und partikulären Emissionen sowie deren oxidativer Alterung. Sie zeigten, dass gasförmige Emissionen zur Bildung von Sekundärpartikeln führen können - mit unmittelbaren Auswirkungen auf die Luftqualität, wie in ES&T Air gezeigt.

Dieser Teil veranschaulicht den Nutzen von Instrumentenentwicklungen, die zunächst für die Grundlagenforschung konzipiert und anschließend in konkreten Umweltkontexten wiederverwendet werden.

Am Institut de Physique de Rennes arbeitete ich an CRESUSOL, einem Instrument, das eine gleichförmige Überschallströmung in einer Laval-Düse (CRESU) mit einem Flugzeitmassenspektrometer mit Photoelektron-Photoion-Koinzidenz (TOFMS-PEPICO) koppelt. Ziel war die Untersuchung des molekularen Wachstums neutraler Aggregate und von Reaktionen zwischen Neutralteilchen unter für die Astrochemie interessanten Bedingungen.

Diese Arbeiten umfassen sowohl die instrumentelle Entwicklung als auch das Studium grundlegender Gasphasenmechanismen bei sehr tiefen Temperaturen. Eine Beschreibung von CRESUSOL ist in Review of Scientific Instruments verfügbar.

Die bei der Verfolgung von Radikalen beobachteten exponentiellen Abfälle spiegeln nicht zwangsläufig chemische Reaktivität wider. In vielen Fällen lassen sie sich hauptsächlich durch Dichteabfall-Effekte erklären, die mit der Vermischung der Gase in Laval-Düsenströmungen zusammenhängen.

Diese neue Interpretation beleuchtet, warum Geschwindigkeitskoeffizienten, die bei sehr tiefen Temperaturen gemessen wurden, oft überschätzt wurden. Sie steht im Mittelpunkt meiner kritischen Neuinterpretation des Fachgebiets, insbesondere im Kommentar Commentary Regarding the CRESU-SIS Experiment.

Dieses Werkzeug ermöglicht den Entwurf von Düsen, die auf die angestrebten Bedingungen hinsichtlich Temperatur, Dichte und Gasdurchsatz abgestimmt sind, um die Gleichförmigkeit der Expansion zu maximieren. Es wurde öffentlich zugänglich gemacht und ist ein nützliches Werkzeug für die Community, die an CRESU-Experimenten arbeitet.

Das Programm ist hier verfügbar: odurif.gitlab.io/cresu.