Aperçu de mes activités de recherche

Sat, 01 Feb 2025 00:00:00 +0000

Mes travaux de recherche se situent à l’interface de la physique moléculaire expérimentale et de la phase gazeuse. Mon expertise principale réside dans le développement d’instrumentation, la conception de réacteurs et de détecteurs, ainsi que dans l’analyse approfondie des données issues de mesures de précision.

Mon approche est celle d’un physicien expérimental, en ce sens que je préfère approfondir un système, en comprendre les mécanismes, les limites instrumentales et les biais de mesure, plutôt que multiplier les études de cas sur une grande variété de systèmes.

Je présente ci-dessous quelques points forts de mon travail. Chaque point résume une contribution importante, avec la possibilité d’ouvrir un complément d’information sur les travaux concernés.

Je développe actuellement une instrumentation ESIBD pour le dépôt doux d’ions moléculaires sur surfaces.

Dans le groupe de Kelvin Anggara, nous développons une instrumentation permettant de transférer des molécules depuis une solution vers une surface sous ultravide, après sélection en masse et dépôt doux des ions, afin de les imager une à une par microscopie à effet tunnel.

Mon travail porte plus spécifiquement sur le développement instrumental du dispositif, en particulier autour de l’électrospray, de l’optique ionique et de l’interfaçage de l’instrumentation.

Pour un aperçu de l’activité scientifique du groupe : anggara.science.

Pendant ma thèse, j’ai développé un dispositif original pour étudier des collisions réactives à très basses températures dans des écoulements supersoniques uniformes.

À l’Institut de Physique de Rennes, j’ai travaillé sur CRESUSOL, un instrument couplant un écoulement supersonique uniforme en tuyère de Laval (CRESU) avec un spectromètre de masse à temps de vol en coïncidence photoélectrons-photoions (TOFMS-PEPICO). L’objectif était d’étudier la croissance moléculaire d’agrégats neutres et des réactions entre neutres dans des conditions d’intérêt pour l’astrochimie.

Ces travaux relèvent à la fois du développement instrumental et de l’étude de mécanismes fondamentaux en phase gazeuse à très basse température. Une description de CRESUSOL est disponible dans Review of Scientific Instruments.

J’ai mis en évidence un biais général dans l’interprétation des mesures cinétiques réalisées dans les réacteurs CRESU.

Les décroissances exponentielles observées lors du suivi des radicaux ne traduisent pas nécessairement une réactivité chimique. Dans de nombreux cas, elles s’expliquent principalement par des effets de chute de densité liés au mélange des gaz dans les écoulements en tuyère de Laval.

Cette nouvelle interprétation éclaire le fait que des coefficients cinétiques mesurés à très basse température ont souvent été surestimés. Elle est au cœur de ma relecture critique du domaine, notamment dans le commentaire Commentary Regarding the CRESU-SIS Experiment.

J’ai développé un programme permettant de générer des profils de tuyères de Laval optimisés pour les écoulements supersoniques uniformes.

Cet outil permet de concevoir des tuyères adaptées aux conditions de température, de densité et de débit de gaz recherchées, afin de maximiser l’uniformité de la détente. Il a été rendu accessible publiquement et constitue un outil utile pour la communauté travaillant sur les expériences CRESU.

Le programme est disponible ici : odurif.gitlab.io/cresu.

À l’École Royale Polytechnique de Suède, j’ai développé des mesures à l’état de trace pour l’étude de l’atmosphère, en particulier autour des radicaux peroxy et des intermédiaires de Criegee.

Ces travaux visaient à mieux comprendre des processus d’oxydation atmosphérique par spectrométrie de masse à transfert de protons (PTR-MS). Ils m’ont conduit à développer à la fois l’instrumentation, les protocoles expérimentaux et les outils de traitement de données nécessaires à l’étude de systèmes très réactifs et faiblement concentrés, notamment dans le cadre de travaux publiés dans JACS Au.

J’ai conçu une architecture inédite de réacteur en écoulement tubulaire pour des mesures quantitatives à température ambiante et pression atmosphérique.

Contrairement aux dispositifs classiques, ce réacteur fonctionne en régime continu et sans pièce mobile. J’ai également développé une variante permettant de moduler le temps de résidence par le débit, à l’aide d’un bras tampon.

Au-delà des mesures en phase gazeuse, cette approche permet des mesures quantitatives directes de constantes de vitesse et de taux d’adsorption aux interfaces gaz-solide ou gaz-liquide. Elle ouvre ainsi la voie à des mesures quantitatives sur des surfaces difficiles à étudier avec les architectures classiques.

J’ai réalisé d’importants travaux de développement et d’optimisation d’un PTR-TOF-MS permettant une mesure directe des ROO•, avec une sensibilité sub-ppbv et une résolution uniques au monde.

La production massive de données par ce nouveau dispositif expérimental, de l’ordre de 1 Go par heure d’expérience, a nécessité la réalisation d’un programme complet de traitement des données, écrit dans le langage Julia.

Cet outil, MassSpec.jl, est entièrement open-source et constitue une base robuste pour l’analyse de mesures atmosphériques complexes et la détection directe d’intermédiaires réactifs. Le projet est disponible ici : gitlab.com/massspec.jl/MassSpec.jl.

Les outils que j’ai développés ont été appliqués à l’étude de la qualité de l’air, notamment pour les émissions générées par l’usure des freins.

Ces campagnes de mesure ont porté sur les émissions gazeuses et particulaires, ainsi que sur leur vieillissement oxydatif. Elles ont montré que les émissions gazeuses peuvent conduire à la formation de particules secondaires, avec un impact direct sur la qualité de l’air, comme montré dans ES&T Air.

Ce volet illustre l’intérêt de développements instrumentaux conçus d’abord pour la recherche fondamentale, puis réutilisés dans des contextes environnementaux concrets.

Research | Olivier Durif

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